尊敬的审查员:
您好!首先感谢您对本申请认真细致的审查。
本意见陈述是针对国家知识产权局于2022年03月21日发出的关于《铈基复合氧化物的制备及其在氧化偶联中的应用》的第三次审查意见通知书,对于审查员在第三次审查意见通知书中的论述,申请人进行了认真的研读,并作出以下修改和意见陈述。
一、修改说明
将原权利要求1、2合并成新权利要求1,并将权利要求1的主题改成:一种胺和醇催化合成亚胺的方法。
以上修改均未超出原说明书和原权利要求书所记载的范围,符合专利法第三十三条的规定,且上述修改也是针对审查意见通知书所指出的缺陷进行修改,符合专利法实施细则第五十一条三款规定。
具体的修改内容详见权利要求书替换页。
二、意见陈述
1)修改后的权利要求1具有创造性
权利要求1保护的是一种胺和醇催化合成亚胺的方法。本申请相较于对比文件1至少具有以下区别特征:本申请采用催化剂Ce-Fe-O和Ce-Al-O催化胺和醇合成亚胺。
针对上述区别技术特征,本申请实际解决的技术问题为:提供一种胺和醇催化合成亚胺的方法。
为了解决该技术问题,本申请将催化剂、苯胺和苯甲醇在甲苯中;于60℃、1bar氧气、1200rpm条件下持续反应为6-26h制备亚胺。一方面该方法无需采用贵金属,并且煅烧温度低,苯胺转化率高达99%,亚胺选择性高达100%。
进一步地,审查意见认为:1)对比文件1给出了铈基掺杂的催化剂能够用于胺和醇反应合成亚胺。在此基础上,考虑到结构相似则性质相似,为了探究铈基催化剂的新用途,本领域技术人员容易想到将Ce-Fe-O、Ce-Al-O用于胺和醇反应合成亚胺。而甲苯、磁子搅拌转速、氧气吹扫时间均是本领域技术人员常规实验手段。2)对比文件2公开了使用共沉淀法制备Ce-Fe-O,对比文件3公开了Ce-Al-O的制备方法,本领域技术人员有动机借鉴对比文件1、2公开的具体步骤制备Ce-Fe-O、Ce-Al-O。
对此,申请人有不同看法,理由如下:
其一, 本申请采用的催化剂为Ce-Fe-O催化剂或Ce-Al-O催化剂,Ce-Fe-O催化剂结构组成为Fe2O3掺杂的CeO2;Ce-Al-O催化剂结构组成为Al2O3掺杂的CeO2。而对比文件1中为Ni(OH)2掺杂的CeO2(详见对比文件1第4页3.1小节XRD.Fig.1部分的解释)。本申请与对比文件1采用的催化剂结构完全不相同,并且对比文件1以及现有技术均未教导在CeO2中将Ni替换成Fe或Al进行掺杂后获得的催化剂还可以用于胺和醇催化合成亚胺。在现有技术中,CeO2确实可以掺杂多种金属元素,比如Cu、Mn、La等金属元素,最终获得的产品也应用在不同的催化领域,比如CeO2掺杂铜后可用于催化甲醇制氢,CeO2掺杂La后可用于催化甲醇低温分解等。可见,CeO2掺杂不同金属后得到的产品结构发生变化,其化学性能也随之发生较大变化,并非所有的金属改性CeO2都能应用于胺和醇作为反应物催化合成亚胺。因此CeO2掺杂Fe或Al的技术方案并不容易想到,其技术效果更是无法预期。
其二,对比文件2公开的共沉淀法制备Ce-Fe-O,其采用NH4OH溶液作为沉淀剂,并且没有进行陈化处理,煅烧温度为800℃。而本申请采用氨水作为沉淀剂,并且于60~80℃进行陈化处理12~24h,煅烧温度在300~600℃(对比文件2比本申请至少要高200℃)。显然,本申请的技术方案可以降低煅烧温度至少200℃。而在对比文件2的教导下,本领域技术人员没有动机增加陈化处理以及将煅烧温度降低至少200℃进行煅烧。因此,对比文件2公开的内容并不能对本申请Ce-Fe-O催化剂的制备构成显而易见的技术启示。进一步地,对比文件3公开的制备Ce-Al-O的方法不属于共沉淀法,整个制备过程和本申请完全不同。那么,对比文件3仍然不能对本申请Ce-Al-O的制备构成显而易见的技术启示。此外,对比文件2、对比文件3均未公开将其催化剂用于胺和醇催化合成亚胺。
综上所述,本申请较比对比文件1、对比文件2、对比文件3结合本领域常规技术手段具有突出的实质性特点和显著进步,具备专利法第二十二条第三款规定的创造性。
申请人认为,以上陈述克服了审查意见中所指出的所有缺陷,希望审查员以此为基础继续审查该发明申请并予以授权。如果审查员认为本申请仍有不符合专利法规定之处,恳请再给予修改/陈述意见的机会。
最后对审查员认真细致的工作再次表示感谢。